En 2002 se llevó a cabo la ordenación, catalogación e informatización del archivo del Convento de las Comendadoras de Santiago, dentro de un proyecto promovido por la Real Fundación de Toledo y subvencionado por la Consejería de Educación y Cultura de Castilla-La Mancha, en el marco de ayudas destinadas a los Centros de la Iglesia Católica para el desarrollo de programas archivísticos. Los trabajos fueron dirigidos por Dolores de Paz Escribano y realizados por las archiveras Milagros de la Puente Fernández y Mª del Prado Olivares Sánchez.

La documentación, guardada en una cajonera del siglo XVII en la Sala Capitular y sin un criterio claro de ordenación, fue revisada y descrita de forma individual. Se catalogaron ocho pergaminos, veintiséis libros —muchos relacionados con el proceso de canonización de la infanta doña Sancha de León— y una gran cantidad de documentos en papel, principalmente escrituras de arrendamiento. La documentación fue organizada en una carpeta para los pergaminos y catorce cajas para libros y papeles, totalizando 268 unidades documentales, cada una con una signatura A.M.C.S. (Archivo de las Madres Comendadoras de Santiago).

Finalmente, las descripciones, hechas inicialmente en fichas manuales, fueron informatizadas en una base de datos Access 97, siguiendo un modelo ya empleado en otro convento. El resultado fue un archivo ordenado, descrito y conservado en mejores condiciones, facilitando su acceso y preservación futura.